在徐步高的寓所內查到的大批物品中，除了一批書信、日記、文件及大疊剪報資料外，還有一臺電腦。警方搜查徐步高的計算機資料時，電腦中把一些財經、名人及警政的消息分門別類存盤，但以高官的資料最齊全，包括獨立議員黃宜弘及港區人大代表鄔維庸等政治人物的記錄。並發現一個機密文件檔案內竟有董建華的個人資料、座車牌照號碼，以及多張董建華在港府及官邸出入的照片，還有一些董建華起居、保鏢情況的記錄，探員又在日記內發現一些字句，其中提到“要做件驚天動地的事”。由此，警方推斷他當時曾計劃作出極端行爲，對董建華不利。警方同時發現一本屬於徐步高的記事簿，記錄了尖沙咀警署若干警員的巡邏資料、時間及位置，其中包括槍擊案中殉職警員曾國恆及警員冼家強的資料。偵緝高級督察遊乃強還在徐步高2005年的記事簿中找到，他有多項關於偵查駐港部隊解放軍的記錄，如“2005年4月18日，15∶00，槍會山交更，2人接2人，guard（軍人）有槍、接更人沒槍”。當時高層希望能夠確認這名潛藏警隊5年的“警魔”是否另有同黨，以及他單槍匹馬企圖搶奪兩支警槍及24發子彈的真正目的。
2001年，就在徐步高晉升警長的面試失敗後幾個月，港警樑成恩被人殺死，樑攜帶的佩槍從此神秘失蹤。同年年底，該支失槍首次露面，就被一名蒙面男子使用於搶劫銀行，一名護衛員死於槍下。警方懸紅100萬港幣，但始終無法抓獲兇手。直至17日凌晨，這支失槍第二次出現，香港警方纔將以前兩宗案件與徐步高聯繫在一起。而當警方重新拿出他們在2001年拼出的兇手拼圖，發現竟與徐步高像得出奇，因此警方在案發後懷疑徐步高就是此前兩宗案件的兇手，並進而懷疑他與一宗運鈔車劫案有關聯。香港案件記錄裡，在此案案發前這三宗案件全都是懸案。徐步高申請加入飛虎隊，最後失敗；申請做警長，得不到上級推薦也失敗；申請去做機場特警，又因爲年紀太大再次落榜，這一連串的事件對他來說是非常大的打擊，因此這些和多宗案件發生時間相吻合的事情，很可能是促使他走上魔警之路的原因。
多日後，受傷警員冼家強康復情況良好，開始回憶案發前後的細節，協助O記探員查案。案發前警員曾國恆及冼家強用對講機與警察電臺的通話及記錄的錄音帶，當時還有其他巡邏警員通過radio聽過。O記圍繞這段對話作了技術上及邏輯上的分析。調查顯示，曾國恆及冼家強在中槍前片刻已知疑兇的搶槍目的，隨後便發生槍擊案，疑兇徐步高不是突然現身以及一見到兩名警員便開槍，而是徐是設了“求助誘警”的騙局，令兩名警員降低警覺性，才突然拔槍施襲。冼家強回憶，徐在案發前的瞬間，貌似要向兩警求助，但三人沒有言語溝通。警方在調查涉案三人是否認識時，發現兩名巡邏警員均不認識徐步高，而且曾國恆從九龍城警區剛調過來一週，和冼家強也不是很熟悉。此外，警方發現疑兇在尖沙咀槍擊案所用的作案手法，與當年警員樑成恩被誘騙到石桃樓的做法模式相同，特別是兩案均發生在兩個“巡警轄區”
的分界地段，顯示疑兇對警員巡邏區域、交班時間等內部信息及逃走路線精心部署，而且針對警員及搶警槍的計劃非常周密，自信心很高。
當日案發現場，探員在徐步高身上搜出一條附有車牌號碼的電單車車匙，根據車主登記資料，發現該車爲另一警員所有，但案發後在附近沒有找到電單車。後來警方在18日，派出新界北快速應變部隊近50人，在東涌一帶展開大規模的搜索，警員全部戴上白手套，持地圖環繞達東路、東涌地鐵站對開搜索。當時警員分成三人一組，沿路邊、牆角等停泊電單車的地點搜查。由於警員一直未發現目標電單車，後來有媒體稱有“第四人”爲徐步高的同夥騎走了電單車，一度傳聞四起。
但是隨後幾日，遂將搜查範圍擴大至裕東苑外，O記根據徐步高設計的逃跑路線逐步細緻搜索，最後在逸東邨停車場內找到了電單車，而在油麻地官涌街找到了一輛失竊客貨車，證實爲徐步高駕駛過來，由於當時懷疑車輛附近有丟棄槍械，警方派出O記探員、重點搜查隊隊員及超過60多名機動部隊警員，重返現場利用金屬探測儀作地毯式搜查，尋找槍支或子彈但沒有結果，因此不存在協犯之說。警方在徐步高的電單車內尋獲一張記錄了巡警到廣東道政府合署籤簿的時間、巡警數目等資料的紙張，由此可分析出廣東道行人隧道是尖沙咀警區及油麻地警區的警員巡邏交界，兩區警員巡邏時都會經過隧道，但經由不同出口離開，路線不會重疊。警方推測是徐步高特意抄下兩區警員籤更時間，得悉凌晨1時半前兩區的警員不會同時在隧道內出現。但是徐步高自己是警員，熟悉警區配置和人員情況，爲何不選擇偏僻警區搶劫巡邏警員槍支，而計劃在繁華地段行動，更重要的是當時在尖沙咀警署正在開展呼聲特別高、管理嚴格的“全警反黑”活動，實在令人費解。
警方後來模擬了徐步高的行動前路線，在尖沙咀警員槍擊案發生前一個半小時左右，徐步高於2006年3月16日晚上11時48分，下班離開東涌警署，徒步前往東涌裕東苑的停車場取電單車，花4分鐘駕電單車往逸東邨家興停車場。其後，他轉而駕駛一部報失客貨車，由東涌開往油麻地官涌街，泊車後步行抵達案發現場。警方模擬所需時間約爲33分鐘，推測他當晚12時21分抵達現場，然後一直等待最佳作案時間。探員在徐步高的電單車搜獲與他離開警署時穿着的衣物，相信他已經更衣作好準備了。根據當時徐步高在日記中的記載：需要大量子彈做大事。看來他真的是早已作好了準備。
香港的很多地下隧道內都裝有弧形鏡，用來保證行人穿越時視野開闊。
鑑證部門協同法醫官和軍火專家在案發現場模擬案情時發現，槍戰現場隧道的盲點上裝有的反射鏡被移動過，疑犯在隧道藏身，能從反射鏡看到警員出現，可以看見兩名警察的動作。行人隧道內管道及平臺附近共有5面凸鏡，其中4面證實曾經被人移動過，使兇徒能觀察警員進出而不被發覺，而移動後的凸鏡，警察則看不見疑犯的動作。當時負責O記帶隊的吳炳權警司解釋，根據推理應該是徐步高案發前在現場作過準備，但不存在偷襲情況，雙方是正面交火，冼家強的口供是合理而真實的。案發時槍戰共發射10顆子彈，找到10個彈殼和彈痕，冼家強開了2槍，曾國恆開了5槍，徐步高開了3槍。當時隸屬行動處總部的模型精英“訓示支持組”的10多名警員，在屯門警區助理指揮官錢志聰警司率領下，實地勘察及量度現場的長度、高度及角度等數據，在法庭上製造還原實物的模型，該隊雖非直接參與調查槍擊案，但作爲原先以反恐爲目標的專業小組，可以爲解構現場提供專業支持，幫助法庭解讀徐步高、曾國恆及冼家強在案發現場身處的位置，並提供有關地理、地形和建築結構的詳細資料，令死因裁判官更容易掌握案發經過，這些都有力地證明了判定徐步高有罪和曾國恆殉職的事實的真實性。
警隊軍械法證專家周俊傑在法庭迴應死因研訊主任陸貽信的提問時說，法醫官解剖徐步高屍身時，在其體內找到四粒彈頭和一塊子彈碎片，還有一粒子彈是早前由警員到醫院檢驗屍身時，在徐步高胸口上面正中找到，彈頭不在體內。經覈對子彈痕跡，證實是5顆點三八口徑子彈，且悉數由曾國恆的佩槍發射。周俊傑替樑成恩失槍作測試時，得出的結果卻是以來複線作基準。他比較同類子彈，發覺失槍的子彈有五條來複線向右旋轉，這跟曾國恆體內檢到的彈殼來複線方向吻合。法庭證供顯示，這一槍是徐步高發射的。周俊傑稱法醫官從曾國恆身上發現一顆已發射鉛彈芯以及銅殼和碎片，而曾面部有紋理，是手槍在近距離發射時留下。
理論上開槍時要先打着火帽，產生輕微爆炸，火光進入彈殼，點燃火藥，產生氣體逼出子彈，其間火帽和火藥的殘餘物會近距離釋出，滲入到曾的面頰，形成斑點狀的紋理。周俊傑曾爲徐步高及曾國恆兩人作開槍手痕跡測試，即試過用黃色混合物測試劑，塗在曾國恆和徐步高的手掌，若手掌變深紫黃色，便是曾經接觸過鐵的物質，但是兩人的掌心染有乾涸的血跡，使測試沒有什麼效果。曾國恆的警槍是點三八special，由於彈殼上方有凸出的鉛芯，所以接觸不到來複線。開槍順序就是，第一槍徐步高打中冼家強頭部；第二槍徐步高打中曾國恆頭部；第三槍徐步高打中冼家強小腿；第四槍冼家強沒有擊中徐步高；第五槍卡殼，真正發射的第五槍冼家強沒有打中徐步高；第六槍到第十槍曾國恆連續擊中徐步高。
電影中經常出現的雙方持槍對視，同時開火，結果不一定是同時死亡，如果瞄得夠準，射擊也許會存在有一個人先開槍就僥倖存活的。在創傷彈道學和人體生物學理論中，神經中樞並未佈滿頭部，只有擊中大腦或面部額頭的T區，才能使疑犯立即喪失戰鬥力，瞬間死亡。案發時徐步高如果是射中曾國恆和冼家強的面部T區，曾國恆和冼家強是絕不可能向徐步高反擊的。在當時，如果曾國恆和徐步高只要有一人懂得射擊T區原理，尖沙咀槍擊案將會是另外一種結果。因爲人體心臟或內臟、肌肉組織中彈，行爲信號、生物電傳導還能再控制肌肉開槍，專家分析，犧牲的曾國恆警員對徐步高開的5槍，就是在頭部中彈倒地後沒有破壞中樞神經仍然清醒時擊中徐步高的心臟和肺部等。看來古代人被斬首後腦袋落地還能眨眼睛是有科學依據的，勁!港警樑成恩殉職於2001年3月14日，警編號34345。2000年7月下旬，樑成恩調往梨木樹警署，擔任分區第三隊小隊長，職責包括編更。梨木樹區分成28個咇份（區份），只有16個咇份有警員巡邏，早午夜及通宵更分成兩段時間上班，以免轉更時造成真空情況。