在教育獨立、學術自由的空間日益被壓縮的政治氛圍中，蔡元培依然盡最大的可能實現自己的教育理念。
蔡元培奉行的教育方針是科學化、勞動化、藝術化。
他常說：“腦力與勞動同時並進之好處，非獨養成身體發達之平均，而最大關鍵，乃在打破勞動階級與知識階級之界限。”又說：“人生由小而長，而老，而死，苟無藝術之調和，則一世生活，真無興趣之可言。……故藝術興味，確爲教育上第一要義。”
推行美育，可以說是蔡元培一生的追求。
蔡元培歷來認爲，美是有力量的，沒有美育的教育也是不完整的教育。他曾大聲疾呼：“美育是最重要、最基礎的人生觀教育。”
他說：“當每一個公民都擁有發掘美好的眼睛與心靈，擁有完善的性格、更富情趣的人生和更高的精神境界，不僅是個人之福，也是國家之幸。”
在蔡元培看來，一個完整強健人格的養成，並不僅僅源於知識的灌輸，也在於感情的陶養。這種陶養就是美育。塑造全面完整的人，是美育的宗旨。
在北大校長任上，他曾不遺餘力的把推行美育，做爲北大教改的重要方面。擔任大學院長，無疑爲他推行美的理念提供了更大的空間。
1927年蔡元培組織大學院時，即特設立“全國藝術教育委員會”。這年10月，上海成立了音樂院，蔡元培親自兼任院長，中國現代音樂史的一代宗師、現代專業音樂教育的開拓者與奠基者蕭友梅擔任教務主任。
這便是中國歷史最悠久的高等音樂學府——著名的上海音樂學院的前身。
1928年7月，音樂院改名爲音樂專科學校，校中設立預科、本科，並附設師範科。蕭友梅擔任校長，但蔡元培一如既往的關心音樂學校的建設。
廖輔元回憶：“蕭先生每逢‘音專’有什麼重大措施，都先向蔡先生彙報。蔡先生對蕭先生的彙報總是耐心傾聽，同意的頻頻點頭，不明白的就及時發問，聽懂了就相視而笑，表示讚賞。”他又說：“他(蔡元培)的態度是那麼平易近人，虛懷若谷，從來沒有看見他有一點架子。”
蔡元培還親自在校園種了一棵大松樹，並在樹前攝影留念。後來“音專”人一直奉蔡元培爲學校的創辦人。
另一所蔡元培一手推動創辦的重要藝術院校是“國立杭州藝術專科學校”，這便是今天著名的中國美術學院的前身。
1927年11月27日在國民政府大學院藝術委員會的第一次會議上，蔡元培提出了創辦藝術大學的提案。
他說：“我國民政府爲厲行教育放煙花，尤不可不注意富有革命性之藝術教育，急謀所以振興之……此本會向中華民國大學院建議創辦國立藝術大學之最大理由也。”
蔡元培積極推動學校中的體育運動，推動國民體質的增強。1927年11月，大學院的大學委員會制定《各國立大學軍事訓練條例》，提請國民政府在各國立大學實行軍訓制度，並撥給相關經費。
條例言道：“歐戰以來，歐美日本各國大學一致厲行軍事訓練，不遺餘力……我國素以和平爲世界倡，國民積久相沿，以至萎靖巽懦，自衛能力薄弱。對外則招辱取侮，領土喪失，受不平等條約束縛；對內則不能抵抗非法，一任軍閥與官僚土豪之魚肉或惡化分子劫持。以此國民，而與世界列強互競，國既不國，種亦云亡。本大學有鑑於此，爲求民族精神之發揚與國民革命之未完成，已經擬定軍事計劃，聘請軍事專家，於正課之餘，實施訓練。”
1928年2月10日，蔡元培又召集全國各地體育界代表，在南京組織全國體育指導委員會，商討辦法，促進公共體育。5月，更明確將開展軍事教育和體育寫入《全國教育會議宣言》中，提出凡中學以上應以軍事教育爲必修課，每年各校學生應進行三星期連續的嚴格軍事訓練。
大學院制改革失敗後，蔡元培雖不再在國民政府的教育機構中擔任行政職務，但他繼續致力於教育，努力倡行義務教育和職業教育。
1930年10月，蔡元培在《現代學生》月刊創刊號上發表《怎樣才配做一個現代學生》一文，教導青年學生要有“獅子樣的體力”“猴子樣的敏捷”“駱駝樣的精神”“崇好美術的素養”和“自立”“愛人”的美德。
1934年1月，蔡元培又就青年教育問題向記者發表了談話，稍後又在《浙江.青年》上發表《我們希望的浙江.青年》一文。
他對青年的三點希望仍然是：一、健強的體格；二、研究的精神；三、美術的陶冶。
他說：“一方面在知識及技能上有科學的基礎；一方面在感情上有美術的熏習，以這種健全的精神，宿在健全的身體，真是健全的青年了！”
1936年1月，蔡元培度過了他的七十壽辰，但他在工作上並不稍懈。這一年，他除繼續主持中央研究院的相關工作，並應邀到一些學校和文化團體演講，還爲他人的著述寫下十餘篇譯文和文章。
“九一八”事變前夕，日本軍國主義勢力屢在中國東北挑起事端。蔡元培公開發表了對日問題的看法，他曾建議向東北地區移民，充實東北三省。
“九一八”事變爆發後，舉國震驚。蔡元培馬上放棄了在國民黨內成立第三勢力，調和寧粵矛盾，以圖一致對外。
從此，蔡元培在國民黨內力主抗戰，併力促蔣介石的國民黨政權改變消極抗戰政策。
1932年1月28日夜11點，日本海軍陸戰隊突然進攻上海閘北地區，遭到中國駐軍的奮勇反擊，爆發了慘烈的“淞滬保衛戰”。
日軍對上海市區進行了不分區別的轟炸，多家極具影響的文化機關被毀，其中就有著名的商務印書館。
後來商務印書館出的一本《茶花女遺事》，注有“國難後第一版”字樣，版權頁印有一則簡短明瞭、痛入骨髓的啓示文字：“民國二十一年一月十九日，敝公司突遭國難，總務處、印刷所、編譯所、書棧房均被炸燬，附設之涵芬樓、東方圖書館、尚公小學亦遭殃及，盡付焚如，三十五載之經營，於一旦。”
蔡元培代表中研院，聯合國內各大學校長致電國聯，憤怒抗議日軍野蠻轟炸文化單位，同時，致電國際名人如愛因斯坦、杜威、巴特勒等著名學人，控訴日軍罪行，爭取國際輿論的同情。
戰役結束後，陣亡將士公墓上樹起一方石碑，刻有蔡元培悲憤而書的銘文：
“淞滬一役，頑寇逞兇。洸洸武士，來摧其鋒。忠貫日月，氣挾雲龍。攻堅陷陣，決脰斷胸。誰能無死，死國從容。誰不慕義，義戰肅雍。頑廉懦立。響應風從。王羆冢高，萇宏血瀅。千秋萬古，英爽如逢。”
1935年，戰爭陰霾日益濃厚，蔡元培到南京，時任南京政府行政院長兼外交部長的汪精衛請他吃晚餐，用的是西膳。
蔡元培苦口婆心，勸汪精衛改變親日立場，收斂親日行爲，表明嚴正態度，將抗戰的國策確立不拔。
蔡元培說：“關於中日的事情，我們應該堅定，應該以大無畏的精神抵抗，只要我們抵抗，中國一定有出路。”
話未說完，大家看到了這一幕：激動的蔡元培眼淚奪眶而出滴到了酒杯中，他旋即端起那杯摻着淚水的酒，一飲而盡。舉座的人見一這情景，無不動容，汪精衛則如坐鍼氈，一時不知說什麼好，尷尬之餘只好顧左右而言他。
可惜，汪氏沒能真正聽得進去，終於成爲千古罪人。
1936年4月16日，在中研院評議會第二次年會上，蔡元培作了《中央研究院進行工作大綱》的報告，他要求研究院所屬各研究所，加強武器原料和生產問題有關的課題研究，以適應抗戰的需要。
他說：“根據上次歐洲大戰史之史實，吾人深知，凡科學發達之國家，皆可於應戰時召集其國內作純粹科學研究者，臨時變作爲國家軍事技術服務之人，本院同人準備於如此機會之下，用其技術的能力，盡其國民的責任。在準備過程中，本院之個人及集體，自當隨時應政府之需求，貢獻其技術的能力。”
晚年的蔡元培，兼任了諸多教育界的社會職務，如：中國公學董事長兼校董、上海法學院校董、上海美專校董兼主席、國立北平圖書館館長、上海市圖書館臨時董事會董事長、中華教育文化基金董事長兼董事、全國國語教育促.進.會會長、中國教育電影協會監事、故宮博物院理事長、北平孔德學校校長、愛國女學主席董事兼校董、中華職業教育社評議員、南通學院校董、蘇州振華女學校董……